Nikt nie zagrał lepiej od niego Jamesa Bonda. Wcielał się w niego siedmiokrotnie. Stworzył w popkulturze legendę nieporównywalną do żadnej innej. Bond Connery’ego to nie tylko szorstki, dowcipny, seksowny, charyzmatyczny superagent, ale też uosobienie męskiego szowinizmu, postać w każdym calu wyjątkowa, wzbudzająca nawet dziś, mimo zmiany obyczajowego paradygmatu, dreszcz emocji. Wielu jest zdania, że to Connery ze swoim zniewalającym magnetyzmem, nienaganną sylwetką, charakterystycznym półuśmiechem i zwisającym z kącika ust papierosem przyczynił się do niesłychanej popularności cyklu. Chociaż Ian Fleming, pisarz, który wymyślił Bonda, upierał się, że Connery nie ma w sobie tej szlachetności, co preferowani przez niego Cary Grant czy David Niven. Nie pochodził nawet z klasy średniej, a o jego angażu zadecydowała ponoć emanująca z niego brutalność w połączeniu z uwodzicielskim urokiem oraz doświadczenie zebrane podczas występów w konkursie Mr. Universe.
Po premierze „Operacji Piorun” (czwartego filmu z serii) pytany o fenomen brytyjskiego szpiega aktor w wywiadzie dla „Playboya” tłumaczył, że 007 trafił wtedy mocno w swój czas. Bond pojawił się na scenie kilkanaście lat po wojnie, gdy zmęczeni Europejczycy mieli już dość racjonowania żywności, codziennych niedogodności i nie chcieli dłużej oglądać na ekranie szarości. „Oto zjawiła się postać, która jednoznacznie przekreśla to wszystko. Wchodzi gładko w rzeczywistość niczym nóż w masło – doskonale ubrana, jeżdżąc drogimi samochodami, upajając się winem i pięknymi kobietami”. Bond Connery’ego był czymś w rodzaju idealnego zestawu na przetrwanie. Mężczyźni pragnęli go naśladować i odnosić takie same sukcesy jak on. Zaś kobiety, mimo że Bond nierzadko kaleczył swoje partnerki, wydawały się nim autentycznie zauroczone i podekscytowane.